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Elektrochemische Oxidation von Methanol an Platin in alkalischem Medium

Haisch, Theresa GND

Die alkalische Methanolelektrooxidation als anodische Reaktion in einer Brennstoffzelle kombiniert die Vorteile eines flüssigen Brennstoffes und eines alkalischen Elektrolyten. Zu einer flächendeckenden Produktion und Anwendung ist es bislang jedoch noch nicht gekommen, da die Entwicklung der alkalischen Direktmethanolbrennstoffzelle noch ein paar Herausforderungen überwinden muss. Dazu zählt unter anderem die Identifikation passender Katalysatormaterialien. Der Einsatz eines alkalischen Elektrolyten bietet die Möglichkeit für die Verwendung einer Vielzahl an Materialien. Bislang existieren noch viele offene Fragen hinsichtlich des Reaktionsmechanismus und der Kinetik der alkalischen Methanoloxidation. Die darauf basierende fehlende Kenntnis führt zu einem Mangel an Informationen, der eine effektive Entwicklung der alkalischen Direktmethanolbrennstoffzelle hemmt. Zur Identifizierung des Reaktionsmechanismus der alkalischen Methanoloxidation werden unterschiedliche elektrochemische Methoden angewendet, unter anderem die Cyclovoltammetrie. Die Variation methodenspezifischer Parameter erlaubt dabei die Untersuchung einzelner Aspekte der stattfindenden Prozesse. Die elektrochemischen Experimente werden durch analytische Techniken, wie der Infrarot- und Fluoreszenzspektroskopie, ergänzt, um Details zu den Zwischenstufen der Reaktion zu erhalten. Mittels elektrochemischer Methoden ist es möglich, besonders durch die Kombination verschiedener Daten, Informationen über Zwischenprodukte zu erhalten und eine Einschätzung hinsichtlich ihrer Art zu treffen. Eine exakte Identifizierung ist meist jedoch nicht möglich, so dass eine zusätzliche Analytik benötigt wird. Die Ergebnisse der analytischen und elektrochemischen Messungen zeigen, dass die alkalische Methanoloxidation durch viele Faktoren beeinflusst wird und daher ein sehr komplexes Gefüge darstellt. Für ihren Einsatz in einer Brennstoffzelle als Anodenreaktion sind besonders die geringen Oxidationspotentiale von großem Interesse. Die Methanolmoleküle adsorbieren schon bei relativ geringen Potentialen, die Adsorption der Hydroxidionen ist für die hohe Überspannung der Reaktion verantwortlich. Der Katalysator sollte daher in der Lage sein beide Edukte bei geringen Potentialen zu adsorbieren und dabei die Konkurrenz um freie Plätze möglichst gering zu halten. Daneben muss die unvollständige Oxidation des Methanols zu Formaldehyd oder Kohlenstoffmonoxid unterdrückt werden, um das vollständige Potential der Reaktion nutzen zu können.

The alkaline methanol electrooxidation as an anodic reaction in a fuel cell combines the advantages of a liquid fuel and an alkaline electrolyte. It has not yet achieved a production stage because the development of the alkaline direct methanol fuel cell possesses a few challenges. This includes, among other things, the availability of suitable catalyst materials. The use of an alkaline electrolyte allows the use of a variety of materials. Until now, there are still some open questions concerning the mechanism and kinetics of the processes occurring during the alkaline methanol oxidation. This lack of information hinders the effective development of this fuel cell type. To identify the reaction mechanism of the alkaline methanol oxidation different electrochemical methods were applied, including cyclic voltammetry. The variation of the method's specific parameters allows the evaluation of separate aspects of the processes taking place. The electrochemical experiments were supplemented by analytical techniques like infrared or fluorescence spectroscopy to obtain further details about the intermediates of the reaction. Electrochemical methods enable gathering information on the existance of intermediates and allow estimations of the species nature by combining several data. However, an exact identification is usually not possible, so that additional analysis and simulation are required. The results of the analytical and electrochemical measurements in this work show that the alkaline methanol oxidation is influenced by many factors and constitutes a complex case. For its use in a fuel cell as an anodic reaction, especially low oxidation potentials are of interest. The adsorption of hydroxide ions is responsible for the excessively high overpotential of the methanol oxidation, whereas methanol already adsorbs at relatively low potentials. The catalyst should therefore be capable of adsorbing both educts at low potentials but also minimizing competition for free sites. In addition, the partial oxidation of methanol to desorbing species such as formaldehyde or carbon monoxide must be suppressed in order to exploit the total potential of the reaction.

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