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Nonlinear Dynamic Process Characterization of Lithium-Ion Batteries : A Model-Based Approach

Wolff, Nicolas Alexander

Understanding of Lithium-ion batteries and underlying processes is highly important, due to the change from fossil fuel driven to battery driven vehicles. This thesis introduces a novel nonlinear dynamic measurement method, so called Nonlinear Frequency Response Analysis (NFRA), with the purpose of extensive understanding of processes within Lithium-ion batteries with liquid and with solid electrolytes, respectively. After the thesis is brought into context, a systematic model-based analysis of an electrochemical system is conducted for the first time with NFRA. For this, the excitation of higher harmonic voltage responses due to fundamental processes in electrochemical systems, such es reaction and diffusion, is investigated. Results thereby show that the degree of symmetry of the current-voltage relation strongly influences the excitation of second and third harmonic responses. Based on this information, a state-of-the-art Pseudo-Two-Dimensional battery model is investigated, and simulated results are compared to measured spectra, thereby showing great agreement. NFRA is further used to understand the impact of the most prominent ageing factor, the Solid-Electrolyte-Interface (SEI). For this purpose a Single-Particle model is extended with a SEI. Then, differences between the initial excitation and steady-state are deeply investigated. Model-based studies further show that the fundamental working principle of the transport of Lithium-ions through the SEI/electrolyte interface can be better investigated with NFRA compared to the linear Electrochemical Impedance Spectroscopy. To not only account for current generation Lithium-ion batteries, higher harmonic voltage responses of next generation batteries with a single-ion-conducting solid electrolyte are additionally investigated. They are believed to be one of the most promising future battery designs. NFRA on next generation batteries shows benefits concerning fast charging and thick electrode designs due to smaller nonlinearities, resulting from different electrolyte processes. This, overall, demonstrates that process characterization and identification of present as well as next generation Lithium-ion batteries can highly benefit from the combination of NFRA and commonly applied methods, such as Electrochemical Impedance Spectroscopy.

Durch den Umschwung von Fahrzeugen mit konventionellen Verbrennungsmotor hin zu Batterie-elektrischen Fahrzeugen ist das Verständnis von Lithium-Ionen-Batterien und deren Prozessen essentiell und zunehmend wichtig. Innerhalb dieser Doktorarbeit wird eine nichtlineare, dynamische Messmethode, die sogenannte Nonlinear Frequency Response Analysis (NFRA) eingeführt, um das Verständnis über Batterien und Batterieprozesse signifikant zu erhöhen. Nachdem diese Arbeit in einer Literaturrecherche in Kontext gebracht wird, findet eine fundierte, systematische Analyse elektrochemischer Systeme statt. Die Ergebnisse zeigen dabei, dass der Grad der Asymmetrie der Strom-Spannungskurve entscheidend für die Anregung der zweiten bzw. dritten Harmonischen ist. Im nächsten Teil der Arbeit wird dieses Wissen auf ein Pseudo-Zweidimensionales Batterie-Modell angewendet. Die Simulationsergebnisse werden dabei mit gemessenen Spektren verglichen und zeigen eine sehr gute Übereinstimmung. Das Verständnis der Alterung von Lithium-Ionen-Batterien ist eines der wichtigsten Forschungsthemen in Bezug auf Lithium-Ionen-Batterien. Insbesondere der Einfluss der sogenannten Solid-Electrolyte-Interface (SEI) ist hierbei zu nennen. Da diese maßgeblich für die Alterung von Batteriezellen verantwortlich ist, wird sie in einem nächsten Schritt in ein Single-Particle Modell (SP) implementiert. Mit dem SP Modell werden Unterschiede der initialen Anregung und des eingeschwungenen Zustandes untersucht. Simulationsergebnisse zeigen weiterhin, dass mit klassischen Methoden, wie der Elektrochemischen Impedanzspektroskopie, keine Aussage über die Linearität bzw. Nichtlinearität des Transports von Lithium-Ionen durch die Grenzfläche zwischen SEI und Elektrolyt getroffen werden kann. Mittels NFRA ist es allerdings möglich, zu unterscheiden, ob dieser Prozess linear oder nichtlinear ist. Zusätzlich zu klassischen Lithium-Ionen-Batterien mit flüssigen Elektrolyten werden im letzten Teil der Arbeit sogenannten Einzel-Ionen leitende Festelektrolytsysteme mit NFRA untersucht, da sie als eines der vielversprechendsten zukünftigen Batteriedesigns gelten. Hierbei werden Vorteile des Festelektrolytsystems in Bezug auf Schnellladefähigkeit und Hochenergiezellen durch den weniger limitierenden Elektrolyten deutlich. Daraus lässt sich schlussfolgern, dass NFRA, insbesondere in Kombination mit der verbreiteten und linearen Elektrochemischen Impedanzspektroskopie, eine vielversprechende dynamische Messmethode darstellt.

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Wolff, N.A., 2020. Nonlinear Dynamic Process Characterization of Lithium-Ion Batteries: A Model-Based Approach. https://doi.org/10.24355/dbbs.084-202001281109-0
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