Hochgenaue, FTIR-basierte und metrologische Bestimmung von Linienstärke, luft- bzw. selbstinduzierter Druckverbreiterung und Druckverschiebung im 2,26 µm-Band von 14N216O für die Atmosphärendiagnostik

Werwein, Viktor

Distickstoffmonoxid (N2O) ist ein bedeutendes Treibhausgas und eine der größten Quellen für den katalytischen Ozon-Abbau in der Erdatmosphäre. Zum besseren Verständnis des globalen N2O-Kreislaufs wird die N2O-Konzentration in der Atmosphäre vom Total Carbon Column Observing Network (TCCON) weltweit spektroskopisch überwacht. Für die Auswertung seiner Messungen benötigt TCCON Voigt-Modell basierte spektrale Linienparameter für die 0002-0000-Bande des häufigsten N2O-Isotopologs bei 2,26 µm. Eine Analyse der hierfür bisher benutzten Referenzdaten zeigt allerdings eine fehlende Vergleichbarkeit von Messbedingungen, wie z. B. Druck und Temperatur, bzw. von Messunsicherheiten auf. Hierdurch bedingte systematische Abweichungen in den Linienparametern können zu einer Missinterpretation der TCCON-Messungen führen und wirken sich negativ auf das Verständnis vom globalen N2O-Kreislauf aus. In der vorliegenden Arbeit wurde daher ein neuer Datensatz von Voigt-Linienparametern bestehend aus Linienstärken sowie Stoßverbreiterungs- und Stoßverschiebungskoeffizienten in reinem N2O wie auch in Luft bei 296 K bestimmt. Hierzu wurde eine Infrastruktur für Messungen von Gasphasenspektren für das Bruker IFS 125HR FTIR-Spektrometer der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt mit dem Hauptaugenmerk auf der genauen Charakterisierung der Messbedingungen entwickelt. Die Einflussgrößen Gasdruck und -temperatur sowie die Absorptionsweglänge konnten damit auf die SI-Basiseinheiten metrologisch rückgeführt werden. Die erzielten Ergebnisse beinhalten ein umfassendes Unsicherheitsbudget, welches u.a. Beiträge seitens der Druck- und Temperaturmessung wie auch seitens der Spektrenmodellierung einschließt. Die bisherigen Unsicherheiten konnten, abhängig vom Linienparameter, um einen Faktor von 2 bis 83 gesenkt werden. Die metrologische Rückführung der beiden Zustandsgrößen und die Ermittlung ihrer Unsicherheiten gemäß dem Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement (GUM) bilden hierbei eine wichtige Grundlage für die Vergleichbarkeit der Messbedingungen bzw. der dazugehörigen Unsicherheiten. Die in dieser Arbeit bestimmten Linienparameter können daher ihren Beitrag zur besseren Vergleichbarkeit und Verlässlichkeit von Fernerkundungsmessungen leisten.

Nitrous oxide (N2O) is an important greenhouse gas and one of the main sources for catalytic ozone destruction in the terrestrial atmosphere. For a better understanding of the global N2O-cycle the Total Carbon Column Observing Network (TCCON) is spectroscopically monitoring its atmospheric concentration worldwide. The TCCON analysis procedure requires Voigt-model based spectral line parameters for the 0002-0000-band of the main N2O-isotopologue at 2.26 µm. An analysis of the reference data used so far shows a lack of comparability in terms of measurement conditions, e.g. pressure and temperature of the gas samples, as well as in terms of assessments of the uncertainties. Biased line parameters, however, can lead to a misinterpretation of the TCCON measurements and affect the understanding of the global N2O-cycle adversely. Therefore, in the present study, a new data set of Voigt-line parameters comprising line strengths as well as collisional broadening and shift coefficients in pure N2O and for N2O in air at 296 K was determined. For this, an infrastructure was developed for measurements of gas phase spectra employing the Bruker IFS 125HR FTIR-spectrometer of the Physikalisch-Technische Bundesanstalt with the main focus on accurate characterization of the measurement conditions. By this, the input quantities gas pressure and temperature as well as optical path length were made metrologically traceable to the SI. The achieved results come with a comprehensive uncertainty budget, which includes, among others, contributions from pressure and temperature measurements as well as spectra modelling. The metrological traceability of the both state variables and the assessment of respective uncertainties following the Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement (GUM) provide an important basis for the comparability of measurement conditions. Hence, the line parameters determined in this study can contribute to a better comparability and reliability of remote sensing measurements.

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Werwein, Viktor: Hochgenaue, FTIR-basierte und metrologische Bestimmung von Linienstärke, luft- bzw. selbstinduzierter Druckverbreiterung und Druckverschiebung im 2,26 µm-Band von 14N216O für die Atmosphärendiagnostik. 2017.

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