Development and simulation of a highly integrated Solid Oxide Fuel Cell

Wesemeyer, Christian

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Untersuchung von oxdikeramischen Brennstoffzellen (engl.: Solid Oxide Fuel Cell (SOFC)) mit direkter interner Reformierung von Methan. Zur Optimierung ihrer Leistungsfähigkeit werden ausgehend von den physikalischen Grundprinzipien, Randbedingungen für das Design, die Materialauswahl und Herstellungsweise abgeleitet. Aufbauend auf dem aktuellen Stand der Technik im Bereich der SOFC Konstruktion wird aus den gewonnenen Erkenntnissen ein neuartiges Design mit janusförmig angeordneten Elektroden entwickelt. Zur Vorbereitung auf eine dreidimensionale Untersuchung des Konzepts mit den Methoden der numerischen Strömungsmechanik (engl.: Computational Fluid Dynamics (CFD)) werden mögliche Einflussparameter auf die Zellleistung und die numerischen Ergebnisse hinterfragt. Dabei handelt es sich einerseits um Abhängigkeiten von der Mikrostruktur und Zusammensetzung der Anode und andererseits um die Bedeutung elementarer Oberflächenreaktionen. Zusätzlich dazu werden für alle relevanten physikalischen Phänomene separate Submodelle entwickelt und verifiziert. Neben einem alternativen Ansatz, welcher von einer lokalen Beschreibung der potentialabhängigen Gleichungen ausgeht, werden zwei weitere Beschreibungen für die elektrochemischen Reaktionen in verschieden komplexen Rechengitter formuliert. Die Berechnungsergebnisse zeigen, dass in Folge der geringen ionischen Leitfähigkeit von mit Yttrium stabilisiertem Zirkoniumoxid (engl.: Yttrium Stabilized Zirconium (YSZ)) die optimale isovolumetrische Mischung der Bestandteile des Anodencermets nur innerhalb einer dünnen, elektrochemisch aktiven Reaktionsschicht an der Grenze zum Elektrolyten verwendet werden sollte. Innerhalb der stutzenden Anode sollte die Zusammensetzung zu Gunsten der elektrischen Leitfähigkeit und Gasdurchlässigkeit angepasst werden. Bei den CFD-Simulationen wird eine Reihenschaltung aus drei Zellen einer Parameterstudie bezüglich Einlasstemperatur und Betriebsspannung unterzogen. Es zeigt sich, dass beide Parameter dazu verwendet werden können die thermischen Auswirkungen von Elektrochemie und Reformierung gegeneinander auszubalancieren und so die Temperaturgradienten innerhalb der Anodenstruktur zu minimieren. Ferner folgt, dass obwohl der Kohlenmonoxid (CO)-Anteil an der Gesamtstromdichte in Richtung des Gasflusses zunimmt, er nie einen Wert von etwa 10 % überschreitet. Global betrachtet konvertiert das System daher zunächst den Wasserstoff und nachfolgend das CO. Abschließend wird gezeigt, dass das entwickelte System für lange Kaskaden von mehr als zehn Zellen einen hohen Gesamtwirkungsgrad aufweist.

The present work focuses on the development and investigation of Solid Oxide Fuel Cells (SOFCs) with Direct Internal Reformation (DIR) of methane. To optimize their performance, key aspects for design, materials, and manufacturing are derived from the basic operational principles. Together with the results of a detailed review on the current state of the art in the field of SOFCs design concepts they are used to develop a novel janiform configuration of an anode supported Integrated Planar-SOFC (IP-SOFC) system. As preparative studies for a 3D investigation of the concept with a Computational Fluid Dynamics (CFD) model, the possible influences of the anode microstructure and composition as well as of elementary surface reactions on the overall cell performance and numerical results are studied. Additionally, individual submodels for the physical phenomena of interest are set up and verified. For the electrochemical reactions, next to an alternative approach based on a local description of the potential dependent equations, two additional approaches, applicable to different levels of geometrical complexity, are proposed. Together with the results of the microstructural investigation it is derived that, due to the small ionic conductivity of Yttrium Stabilized Zirconium (YSZ), the optimal equivolumetric mixture of the anode’s cermet components should only be applied to a thin active layer close to the electrolyte surface. Inside the support structure the focus should lie on a high electric conductivity and gas penetration. The CFD simulation focuses on a three-cell series connection and covers a parameter study on the cell voltage and inlet temperature. Both parameters can be applied to balance the effects of electrochemistry and reformation in order to minimize the temperature differences inside the anode. Although the contribution of CO to the overall current density increases in flow direction to almost 10 %, the system in total converts the hydrogen first. Finally, it is figured out that the system shows a high system efficiency for long cascade of more than ten cells.

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Wesemeyer, Christian: Development and simulation of a highly integrated Solid Oxide Fuel Cell. 2015.

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