Band structure vs. localized f electrons: High field magnetism in uranium intermetallics

Schulze Grachtrup, Dirk

Wir haben die metallischen Uranverbindungen U(Pd1-xPtx)3 und UPt2Si2 studiert um den Grad der Lokalisierung oder Itineranz der 5f Elektronen des Urans in seiner jeweiligen Umgebung zu bestimmen. An einkristallinem UPt2Si2 wurde eine Hochmagnetfeldstudie mit Messungen der Magnetisierung in gepulsten Feldern bis 52 T und Messungen des Widerstandes, Magnetowiderstandes und Hall Effektes in statischen Feldern bis 35 T durchgeführt. Aus den Daten haben wir die magnetischen Phasendiagramme entlang der a und c Achsen bestimmt. Für ein magnetisches Feld entlang der a Achse beobachten wir unterhalb von ~20 K in Feldern von ~35 bis 48 T eine Region die sich durch starke Hysterese auszeichnet und zu einem sehr ungewöhnlichen magnetischen Phasendiagram entlang dieser Richtung führt. Für ein Magnetfeld entlang der c Achse beobachten wir mindestens drei feldinduzierte Phasen oberhalb von 24 T bei Temperaturen unterhalb von ~18 K und damit ein sehr exotisches magnetischen Phasendiagram. Durch eine Analyse unserer Hall Effekt Daten und einen Vergleich zu neuesten Bandstrukturrechnungen konnten wir mindestens einen der feldinduzierten Phasenübergänge als Lifshitz-Übergang identifizieren. Vom quadrupolar ordnenden Material U(Pd1-xPtx)3 wurden einkristalline Proben mit kleinen Legierungsbeiträgen von x=0,5% und 1% durch Messungen der spezifischen Wärme, des Widerstandes und der Suszeptibilität charakterisiert. Wider Erwarten beobachten wir infolge der isoelektronischen Legierung bereits bei niedrigen Platinanteilen von 0,5% eine Reduktion der Ordnungstemperautren um etwa die Hälfte und nur kurzreichweitige Ordnung für x=1%. Aus den Daten haben wir die magnetischen Phasendiagramme entlang der a und c Achsen für x=0,5% und ein Legierungsphasendiagram erstellt. Aus den magnetischen Phasendigrammen ist ersichtlich dass die physikalischen Mechanismen in UPd3 und U(Pd1-xPtx)3 bei kleinen x identisch sind. Um kritische Paramter zu identifizieren die die starke Reduktion der Ordnungstemperaturen verursachen haben wir mean field Rechnungen unter Berücksichtigung von Verschiebungen der Kristallfeldniveaus, der Zeemann Aufspaltung und verschiedener quadrupolarer Ordnungsparameter durchgeführt. In solchen Modellen werden große Teile des experimentellen magnetischen Phasendigrams reproduziert und wir finden eine außergewöhnlich starke Empfindlichkeit der Ordnungstemperaturen gegenüber Änderungen der quadrupolaren Kopplungskonstanten was unsere experimentellen Beobachtungen erklärt.

We have studied the uranium intermetallic compounds U(Pd1-xPtx)3 and UPt2Si2 to determine the degree of localization or itinerancy of the uranium 5f electrons in their respective environments. For single crystalline UPt2Si2 an extensive high magnetic field study was performed including measurements of the magnetization in pulsed magnetic fields up to 52 T and measurements of resistivity, magnetoresistivity and Hall effect in DC magnetic fields up to 35 T. From these measurements we have constructed the magnetic phase diagrams along the a and c axes. For the magnetic field applied along the a axis we find a new region indicated by strong hysteresis below ~20 K in magnetic fields of ~35 to 48 T resulting in a very uncommon magnetic phase diagram along this direction. For the magnetic field applied along the c axis at least three field induced phases are observed above 24 T at temperatures below ~18 K leading to a very exotic magnetic phase diagram. From a careful analysis of our Hall effect data including anomalous contributions and a comparison to recent band structure calculations we identified at least one of the field induced phase transitions as a Lifshitz or electronic topological transition. For the quadrupolar ordering compound U(Pd1-xPtx)3 we have characterized single crystalline samples with low alloying levels of x = 0.5% and 1% by means of specific heat, resistivity and susceptibility measurements. Against expectation for Pt levels as low as 0.5% we observe a strong reduction of the ordering temperatures by approximately one half upon isoelectronic alloying at the Pd sites and only short range order at x = 1%. From our data we have constructed the magnetic phase diagrams along the a and c axes for x = 0.5% and an alloying phase diagram. From the magnetic field dependency of the ordering temperatures we conclude that the physical mechanisms are identical for UPd3 and U(Pd1-xPtx) at low alloying levels. To identify critical parameters which cause the observed strong reduction of ordering temperatures we have set up mean field modeling allowing for shifts of crystal electric field levels, Zeeman splitting and multiple quadrupolar order parameters. In such models we reproduce large parts of the experimentally determined magnetic phase diagram. Furthermore, in these models we find an extraordinary large sensitivity of the ordering temperatures against changes of the quadrupolar coupling constants which may account for our experimental observations.

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Schulze Grachtrup, Dirk: Band structure vs. localized f electrons: High field magnetism in uranium intermetallics. 2014.

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