On a Comprehensive Evaluation of Mössbauer Hyperfine Spectra Measured on Different Types of Magnetic Nanoparticles

Kraken, Mathias

Magnetische Nanopartikel (MNP) finden heutzutage unterschiedlichste Anwendungen. Man nutzt dabei, dass MNP unterhalb einer kritischen Größe nur aus einer magnetischen Domäne bestehen. Das große magnetische Moment dieser MNP kann fluktuieren, getrieben durch thermische Anregung und kontrolliert durch magnetische Anisotropien und Wechselwirkung zwischen benachbarten MNP. Für eine erfolgreiche Anwendung, müssen die Eigenschaften der MNP gut kontrollierbar sein. Dafür ist genaue Kenntnis über den Herstellungsprozess sowie eine gute Charakterisierung von großer Bedeutung. Dies sind die beiden Hauptthemen mit denen sich diese Dissertation beschäftigt. Zunächst wird auf die Charakterisierung von MNP mit Hilfe von Mössbauerspektroskopie eingegangen, eine Standard-Methode bei der Untersuchung eisenhaltiger MNP. Da die gängigen Analysemodelle der dynamischen Hyperfeinspektren die Messdaten nur unzureichend beschreiben, begnügen sich die meisten Veröffentlichungen mit einer nur qualitativen Auswertung. In der vorliegenden Arbeit wird eine modifizierte Version eines etablierten Modells zur Beschreibung dieser Mössbauerspektren vorgestellt, welche sich nun auf einen Großteil aller Messungen anwenden lässt und damit detaillierte Informationen zu magnetischen Fluktuationen auf Nanoskala liefert. Dieses Modell wird dann erfolgreich verwendet, um die Herstellung von MNP mit der sog. nicht-wässerigen Sol-Gel Methode zu untersuchen (eine Kooperation mit dem Institut für Partikeltechnik, TU Braunschweig). Im letzten Kapitel wird ein Modell zur Beschreibung der Mössbauerspektren von magnetisch fluktuierenden Eisenclustern in unmagnetischen metallischen Matrizen (Silber und Ytterbium) entwickelt (eine Kooperation mit dem Centro Brasileiro de Pesquisas Físicas, Rio de Janeiro, Brasilien). Die Ergebnisse dieser Arbeit erlauben eine neue, quantitative Analyse der magnetischen Dynamik aus Mössbauerspektren eisenhaltiger magnetischer Nanopartikel und -cluster.

Magnetic nanoparticles (MNPs) nowadays have a wide variety of applications that are mostly based on the fact that MNPs below a critical size consist of only a single magnetic domain. The big magnetic moments of these MNPs may fluctuate, driven by thermal excitations and controlled by magnetic anisotropies and interparticle interactions. Successful applications go along with a good control of the properties of the MNPs, which requires detailed knowledge about the preparation process and a proper characterization. These are the main topics this thesis deals with. First, the characterization of the MNPs using Mössbauer spectroscopy is discussed. Despite it is a standard method in research on iron-based MNPs, most publications only present a qualitative discussion of measurements, since available analysis models for dynamic hyperfine spectra are not capable of a satisfying description. Here, a modified version of an established model is presented, which proved to be applicable to the majority of hyperfine spectra and allows deriving detailed microscopic information about magnetic fluctuations on nanoscale. This model is succesfully used, to study the preparation of MNPs with the so-called non-aqueous sol-gel method (a cooperation with the Institut für Partikeltechnik, Technische Universität Braunschweig). In the last part of the thesis, a model is developed that describes the Mössbauer spectra of magnetically fluctuating iron clusters in different non-magnetic metallic matrices (silver and ytterbium). This part is based on a cooperation with the Centro Brasileiro de Pesquisas Físicas, Rio de Janeiro, Brasil. The results of this thesis present possibilities for a detailed quantitative analysis of the magnetic dynamics derived from Mössbauer spectra measured on iron-based MNPs and nanoscale clusters.

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Kraken, Mathias: On a Comprehensive Evaluation of Mössbauer Hyperfine Spectra Measured on Different Types of Magnetic Nanoparticles. 2014.

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