Oxidation von Glucose und ethoxylierten Alkoholen an geträgerten Edelmetallkatalysatoren

Decker, Nadine

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Untersuchungen zur selektiven Oxidation von Glucose und ethoxylierten Alkoholen mit Sauerstoff zu den korrespondierenden Carbonsäuren an Gold- und Gold-Platin-Bimetallkatalysatoren durchgeführt. Es konnte erstmals gezeigt werden, dass Goldkatalysatoren hinsichtlich ihrer Langzeitstabilität, Selektivität und Aktivität dem technischen Einsatz in der Glucoseoxidation gewachsen sind. Um ihre technische Anwendbarkeit zu zeigen, wurden Glucoseoxidationen innerhalb eines sehr breiten Glucosekonzentrationsbereiches (1 bis 57,5 Prozent) und Sauerstoffpartialdruckbereiches (1,5 bis 9 bar) durchgeführt. Außerdem wurde die Langzeitstabilität der Goldkatalysatoren in der Glucoseoxidation unter kontinuierlichen Bedingungen untersucht. Dazu wurde ein kontinuierlicher Rührkesselreaktor geplant und aufgebaut, der es ermöglicht, die pulverförmigen Goldkatalysatoren im Drei-Phasensystem kontinuierlich zu verwenden. Zur Abtrennung der pulverförmigen Katalysatoren wurde erstmals ein Ultraschallseparator eingesetzt. Sowohl IW- als auch DP Urea-Goldkatalysatoren auf Aluminiumoxid wurden unter verschiedenen Reaktionsbedingungen untersucht. Beide Katalysatoren zeigten eine hervorragende Langzeitstabilität von 70 bzw. 110 Tagen ohne Verlust von Aktivität und Selektivität. Ebenfalls konnte in dieser Arbeit erstmals das Potential von Goldkatalysatoren und Gold-Platin-Bimetallkatalysatoren in der Oxidation der primären Alkoholfunktion von Polyethylenglycolen (PEGs) und Fettalkoholethoxylaten (Genapole) gezeigt werden. Die Selektivität der Katalysatoren erwies sich als hervorragend. Bei den PEGs konnten Eduktkonzentrationen bis 50 Prozent und bei den Genapolen bis 20 Prozent vollständig und selektiv mit guter Aktivität zu den korrespondierenden Carbonsäuren oxidiert werden. Gold- und Gold-Platin-Bimetallkatalysatoren stellen eine vielversprechende Option für die Oxidation von ethoxylierten Alkoholen dar.

The selective oxidation of glucose and ethoxylated alcohols with oxygen to their corresponding carboxylic acids on gold and gold-platinum bimetallic catalysts was investigated in this work. The gold catalysts for glucose oxidation showed their suitability for technical application due to their excellent long-term stability, selectivity and activity. They were tested in a wide glucose concentration range (1 - 57.5 percent) and oxygen partial pressure range (1.5 – 9 bar). The determined reaction order of oxygen increases with increasing glucose concentration. Thus, a competing adsorption of oxygen and glucose can be assumed and therefore a Langmuir-Hinshelwood mechanism. The long-term stability of gold catalysts was tested under continuous conditions. To enable the use of a powdered catalyst in a three-phase system a special continuous stirred tank reactor had to be planed and designed. To ensure the continuous operation an ultrasonic separator was used to separate the gold catalyst from the liquid phase. IW and DP urea gold catalysts supported on alumina were investigated in this reactor. Both catalysts showed an excellent long-term stability of 70 and 110 days without loss of selectivity and activity. Also the potential of Au and Au-Pt catalyst for the oxidation of the primary alcohol group of polyethylene glycols (PEGs) and fatty alcohol ethoxylates (Genapols) was demonstrated for the first time. The selectivity of the catalysts was excellent. For the PEGs concentrations up to 50 percent and for the Genapols concentrations up to 20 percent were oxidized completely and selectively to their corresponding carboxylic acids. Gold and gold-platinum catalysts are a promising option for the oxidation of ethoxylated alcohols.

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Decker, Nadine: Oxidation von Glucose und ethoxylierten Alkoholen an geträgerten Edelmetallkatalysatoren. 2013.

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