Plasma assisted conversion of biogas at atmospheric pressure supported by a DBD and the influence of additives on the product distribution

Kolb, Torsten

This thesis deals with the development and the improvement of an apparatus to convert methane and carbon dioxide in a plug flow reactor supported by a dielectric barrier discharge (DBD) at atmospheric pressure. Main criteria for assessing the process characteristic are the product composition, the conversion efficiency, and the total consumed energy defined in kJ/mol. Different concentrations of the simulated biogas components are used. The mixtures are diluted with helium as a buffered gas to 2.5%. The synthesis gas components (hydrogen and carbon dioxide), C2 hydrocarbons (ethane, ethene and acetylene) and oxygenates (methanol and formaldehyde) are the main products. The first part of this thesis deals with C2 hydrocarbons with ethane being the main product. The other two components are generated in lower concentrations. For all of these products, methane rich inlet flow, high plasma power (60 W), and low velocity of the gas stream (200 sccm) are favorable for the production of these products. An ethane product fraction between 2% and 6% is obtained with this setup. In the second part of this research work, the influence of additives as water and oxy-gen on the product distribution is analyzed. Two different kinds of experiments were performed. Firstly, the amount of the additives was fixed to 0.5% while the concentrations of the starting material methane and carbon dioxide as well as the plasma power are altered at a constant velocity of the gas flow. Secondly, the power and the composition of the inlet flow were fixed while the amount of the additives was changed. Extra amount of oxygen and water influences strongly the yield of oxygenates. After adding 0.6% water, the concentration of methanol increases by a factor of 3.8 and the formaldehyde yield rises by a factor of 2.8. Because water is an additional source of hydrogen the concentration of hydrogen increases as a result. In addition, methane is able to react with oxygen to carbon monoxide as shown in the increase of the CO yield. The ratio of the hydrogen yield to the carbon monoxide yield (H2:CO) is adjustable by adding water (H2:CO decreases) and oxygen (H2:CO increases).

Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und Optimierung einer Anlage, in der Methan und Kohlendioxid in einem Strömungsrohrreaktor mittels einer dielektrischen Barrierenentladung bei Atmosphärendruck konvertiert wird. Dafür wurden unterschiedliche Konzentrationen an simuliertem Biogas verwendet. Die Mischung wurde mit Helium auf 2,5% verdünnt. Die Hauptprodukte sind Synthesegas (Wasserstoff und Kohlenmonoxid), C2 Kohlenwasserstoffe (Ethan, Ethen und Ethin) und sauerstoffhaltige Kohlenwasserstoffe (Methan und Formaldehyd). Der Fokus im ersten Teil dieser Arbeit liegt bei den C2 Kohlenwasserstoffen. Ethan ist von den drei untersuchten Produkten die Substanz mit der größten Konzentration. Ethen und Ethin werden nur in geringen Anteilen gebildet. Um hohe Konzentrationen an C2 Produkten zu erhalten, werden methanreiche Gasmischungen, hohe Leistungen (60 W) und geringe Strömungsgeschwindigkeiten (200 sccm) benötigt. Die mit diesem Aufbau gebildete Konzentration an Ethan lag ohne Helium zwischen 2% und 6%. Im zweiten Teil dieser Forschung wurde der Einfluss der Additive Wasser und Sauerstoff auf die Produktverteilung untersucht. Dafür wurden zwei verschiedene Experimente durchgeführt. Zum einen blieb die Konzentration der Additive konstant bei 0,5%, während die Anteile an Methan und Kohlendioxid sowie die Plasmaleistung variiert wurde. Die Strömungsgeschwindigkeit lag immer bei 200 sccm. Zum anderen wurden die Leistung (35 W bei Sauerstoff und 60 W bei Wasser) und die Zusammensetzung der Gasmischung fixiert und die Konzentration der Additive verändert. Nachdem 0,6% Wasser dazu gegeben wurde, stieg die Konzentration an Methanol um einen Faktor von 3,8 an und für Formaldehyd wurde ein Konzentrationsanstieg um den Faktor 2,8 beobachtet. Da Wasser eine weitere Quelle für Wasserstoff ist, stieg deren Konzentration mit dem Wasseranteil. Des Weiteren können Methan und Sauerstoff zu Kohlenmonoxid reagieren, was im Anstieg der CO Ausbeute beobachtet wird. Das Verhältnis aus Wasserstoffausbeute zur Kohlenmonoxidausbeute (H2:CO) ist durch Wasser (H2:CO sinkt) und Sauerstoff (H2:CO steigt) regulierbar.



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