Preparation and optical characterization of nanoporous templates as a basis for nanocontact arrays

Yan, Hongdan

Die vorliegende Arbeit beschreibt die Herstellung und Charakterisierung von nanoporösen Matrizen, basierend auf anodisiertem Aluminiumoxid (AAO), und komplexen Nanostrukturen. Das Ziel unserer Untersuchungen ist es, Materialien herzustellen, die einen gezielten Energietransfer zwischen nanoskaligen Metallstrukturen, Molekülen, und der umgebenden AAO Matrix erlauben. Daher werden sowohl freistehende als auch ultradünne AAO Matrizen über einen wohl kontrollierten, zwei-Schritt Anodisierungsprozess hergestellt. Hexagonale Porenanordnungen mit wabenförmigen Grenzeflächen werden über eine selbst organisierte Oxidation erreicht. Der Einfluss von Parametern wie Temperatur, Zusammensetzung und Geometrie der Anodisierungskammer auf die Probeneigenschaften wird systematisch untersucht. Auf diese Weise können Nanoporen mit Durchmessern in einem Bereich von 20 nm bis 200 nm und AAO Schichtdicken von 150 nm bis 20 µm erzielt werden. Die physikalischen und chemischen Eigenschaften der AAO Matrizen haben einen starken Einfluss auf die Eigenschaften der daraus resultierenden Nanokomposite und werden daher als Funktion von Herstellungsparametern untersucht. Insbesondere der Zusammenhang zwischen der Photolumineszenz und der optischen Absorption wird im Detail untersucht. Das Absorptionsspektrum von getempertem AAO kann in mehrere Gauss-Banden bei 4.3 eV, 4.9 eV und 5.4 eV aufgeteilt werden. Diese Absorptionsbanden rühren von unterschiedlichen Sauerstoffdefiziten (Farbzentren, F+ und F2), die wiederum zu einer Photolumineszenz (PL) führen. Die Stokes-Verschiebung zwischen diesen Prozessen ist relativ groß, was mit der amorphe Struktur der Matrizen erklärt wird. Durch Tempern kann die Konzentration der Sauerstoffdefekte gesteuert werden, was zu nicht-monotonen Änderungen der Absorption mit Temperatur und Zeit führt. Plasmonische Gold-Nanodrähte sowie Nanodrähte aus magnetischen Materialien werden durch elektrochemische Abscheidung vonMetallen gezüchtet. Die resultierenden Anordnungen werden mit Molekülen wie Mg-Phtalocyanin oder Aza-BODIPY belegt. Wir können einen Förster-Resonanz-Energie-Transfer Prozess (FRET) zwischen AAO und den Molekülen unter Ausnutzung der AAO Farbzentren beobachten. Weiterhin wird ein Quenchen des Photolumineszenz-Signals beobachtet und mit pikound femtosekunden aufgelösten Lumineszenz-Messungen erfolgreich charakterisiert. Die daraus resultierenden Lebensdauern werden durch Dotierung mit Benzoquinon und CdSe-Quantenpunkten gezielt verändert. Wir demonstrieren ein gezieltes Maßschneidern der dynamischen optischen Eigenschaften von komplexen Nanostrukturen mithilfe der zugrundeliegenden Geometrie sowie der charakteristischen Energien ihrer Bestandteile.

This thesis describes the preparation and characterization of anodic alumina oxide (AAO) templates and complex nanostructures based on such templates. The aim of our investigation is to achieve materials that allow a pronounced energy transfer following the concept of nanocontacts between the oxide framework, plasmonicmetal and molecular components. For this reason free standing as well as ultra thin AAO templates are prepared by a well-controlled, two step anodization process. Hexagonal pore arrangements with honeycomb-like boundaries are formed via a self-organized oxidation process. The effect of tuning parameters, such as temperature, composition and geometry of the etching cell, are systematically investigated. In this way the pore diameter is tunable from 20 nm to 200 nm and template thicknesses from 150 nm to 20 µm are achieved. The physical and chemical properties of the AAO templates evidently influence the characteristics of the resulting nanocomposites and are therefore investigated as function of preparationmethods and conditions. The relation between photoluminescence and optical absorption has been studied in detail. The absorption spectra of annealed AAO can be divided into several Gaussian bands located at 4.3 eV, 4.9 eV and 5.4 eV, respectively. These absorption bands originate from different oxygen vacancies (color centers, F+ and F2) that also lead to a related photoluminescence (PL). The Stokes shift between these two processes is rather large and attributed to the amorphous structure of the templates. Via annealing the concentration of oxygen vacancies can be controlled leading to nonmonotonical changes of absorption with temperature and time. Nanowire arrays from plasmonic Au wires as well as magnetic materials are grown by electrochemical deposition of metals or oxides in the AAO template. The wire arrays are decorated by molecular species such as Mg-phtalocyanine or Aza-BODIPY.We observe Förster resonance energy transfer (FRET) between AAO and the molecules using the color centers of AAO as a donor. The quenching of PL is further studied using picosecond and femtosecond resolved luminescence measurements. The characteristic life times are tuned by doping with Benzoquinone and CdSe quantum dots. We demonstrate a tailoring of the dynamic optical properties of the complex nanostructures using geometry as well as characteristic energies of the constituents.

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Yan, Hongdan: Preparation and optical characterization of nanoporous templates as a basis for nanocontact arrays. 2012.

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