Entwicklung und Charakterisierung goldbasierter Katalysatoren für die Selektivoxidation von Alkylethoxylaten

Heidkamp, Katharina Friederike

Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung eines hochaktiven und-selektiven goldbasierten Trägerkatalysators für die aerobe Flüssigphasenoxidation von Alkylethoxylaten zu ihren entsprechenden Ethercarbonsäuren. Aufgrund der großen Vielfalt der Alkylethoxylate wurden grundlegende Untersuchungen zur Katalysatorentwicklung zunächst an den Modellsystemen PEG M 1000 (Methylethoxylat) und Genapol LA 070 (Lauryethoxylat) durchgeführt. Mit der Entwicklung eines 0,1 %ig beladenen Au-Pt-Nassimpägnierungskatalysators auf Ceroxid und der Aufklärung des Hauptdesaktivierungsmechanismus als Überoxidation des Katalysators konnten gegenüber der Ausgangsituation in dieser Arbeit bedeutende Fortschritte erzielt werden. Werden durch eine angepasste Reaktionsführung ungünstige Reaktionsbedingungen, die eine Überoxidation des Katalysators hervorrufen, vermieden, so weist dieser Katalysator in Repeated Batches eine ausreichende Langzeitstabilität auf. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass der entwickelte Katalysator prinzipiell für die Oxidation einer Vielzahl an Polyethylenglykolen, Aryl- und gesättigten Alkylethoxylaten geeignet ist.

This work focuses on developing a highly selective and active gold-based supported catalyst for the aerobic liquid-phase oxidation of alkyl ethoxylates to their corresponding ethercarboxylic acids. Because of the great variety of alkyl ethoxylates fundamental studies were conducted on the model systems PEG M 1000 (methyl ethoxylate) and Genapol LA 070 (lauryl ethoxylate). Significant progress was made by developing a 0,1 wt.-% Au-Pt-wet impregnation catalyst supported on ceria and by identifying over-oxidation of the catalyst as the main deactivation mechanism. A sufficient long-term stability of the catalyst could be achieved in repeated batches through an adjusted reaction procedure by avoiding adverse reaction conditions that favor over-oxidation of the catalyst. Furthermore, it was shown that the developed catalyst was in principle well-suited for the oxidation of a multitude of polyethylene glycols, aryl and saturated alkyl ethoxylates.

Vorschau

Zitieren

Zitierform:

Heidkamp, Katharina Friederike: Entwicklung und Charakterisierung goldbasierter Katalysatoren für die Selektivoxidation von Alkylethoxylaten. 2012.

Zugriffsstatistik

Gesamt:
Volltextzugriffe:
Metadatenansicht:
12 Monate:
Volltextzugriffe:
Metadatenansicht:

Details anzeigen

Rechte

Nutzung und Vervielfältigung:
Alle Rechte vorbehalten

Export