Entwicklung von heterogenen Katalysatoren zur selektiven Direktoxidation von L-Sorbose

Grünewald, Elena

Die industrielle Produktion von Vitamin C nach dem Reichstein-Grüssner-Prozess schließt die indirekte mehrstufige Umwandlung von L-Sorbose in 2-Keto-L-gulonsäure ein, was die Verwendung von Schutzgruppen erfordert. Die vorliegende Studie untersucht eine potentielle alternative Route der katalytischen Direktoxidation, um 2-Keto-L-gulonsäure aus L-Sorbose in wässriger Lösung unter Verwendung von Sauerstoff als Oxidationsmittel zu erhalten. Das Ziel dieser Arbeit war Entwicklung eines effektiven heterogenen auf Gold basierenden Katalysators für diese Anwendung und Erreichen der maximalen Selektivität, Aktivität und Katalysatorstabilität, wobei die Selektivität der Bildung der 2-Keto-L-gulonsäure das wichtigste Kriterium war. Eine umfassende Untersuchung verschiedener Einflussparameter bezüglich der Katalysatorzusammensetzung, Katalysatorpräparationsbedingungen und Reaktionsbedingungen der Oxidation der L-Sorbose zeigte deren Bedeutung für die Ergebnisse der katalytischen Reaktion. Bimetallkatalysatoren mit Gold und Platin als aktive Komponenten auf einem inerten anorganischen Träger wie Aluminium- oder Ceroxid lieferten das beste Verhalten und waren den entsprechenden Monometallkatalysatoren insbesondere hinsichtlich der Aktivität überlegen. Das Verhältnis von Gold und Platin und der Edelmetallgehalt spielten ebenfalls eine große Rolle beim Erreichen einer hohen Selektivität und Aktivität. Weiterhin wurden die Eigenschaften der resultierenden Katalysatoren durch die Katalysatorpräparationsbedingungen, vor allem durch die Wahl einer geeigneten Präparationsmethode und die Bedingungen der reduktiven Katalysatoraktivierung, stark beeinflusst. Die Untersuchung des Einflusses der Reaktionsbedingungen zeigte, dass niedrige Sauerstoffkonzentrationen und ein hohes Mengenverhältnis zwischen Sorbose und Katalysator zu einer signifikanten Verbesserung der Selektivität und somit auch der Gesamtausbeute an Produkt führten.

The production of vitamin C at an industrial level via the Reichstein-Gruessner process includes the indirect multi-stage transformation of L-sorbose into 2-keto-L-gulonic acid which requires the usage of protective groups. This study investigates a potential alternative direct catalytic oxidation route to obtain 2-keto-L-gulonic acid from L-sorbose in aqueous solution using oxygen as oxidizing agent. The aim of this work was to develop an effective heterogeneous gold based catalyst for this application and to achieve the maximum possible selectivity, activity and stability of the catalyst, whereby the selectivity of 2-keto-L-gulonic acid formation was the most important criterion. Comprehensive examination of different influencing parameters concerning catalyst composition, catalyst preparation conditions and reaction conditions of L-sorbose oxidation showed their importance for the results of the catalytic reaction. Bimetallic catalysts containing gold and platinum as active components supported on an inert inorganic support such as ceria or alumina delivered the best performance and were superior to the respective single metal catalysts, particularly in terms of activity. The gold-to-platinum ratio and the noble metal content also played a very impotrant role in achieving high selectivity and activity. Furthermore, the catalyst preparation conditions, especially the choice of an appropriate preparation method and the conditions of the reductive catalyst activation, strongly affected the properties of the resulting catalysts. The investigation of the influence of the reaction conditions revealed that low oxygen concentrations and high sorbose-to-catalyst ratios led to significant improvements in selectivity and, thus, in the overall product yield.

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Grünewald, Elena: Entwicklung von heterogenen Katalysatoren zur selektiven Direktoxidation von L-Sorbose. 2012.

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