Entwicklung und Charakterisierung von sphärischen gamma-Al2O3-Formkörpern und deren Anwendung als Trägermaterial für Goldkatalysatoren

Jarzombek, Peter

Im Fokus dieser Arbeit stand die Entwicklung eines Verfahrens zur Herstellung von sphärischen Aluminiumoxidpartikeln mit Durchmessern kleiner als 400 µm sowie die Herstellung von sphärischen Goldträgerkatalysatoren und deren Einsatz in der katalytischen Oxidation von D-Glucose. Für die Herstellung von sphärischen Trägermaterialien wurde ein auf Böhmithydrosolen basierendes Sol-Gel-Verfahren mit dem Strahlschneider-Verfahren kombiniert. Dabei konnte mit den gewählten Verarbeitungsbedingungen exakt sphärische Aluminiumoxidträgermaterialien mit Durchmessern im Bereich von 50 - ca. 400 µm mit einer engen Partikelgrößenverteilung hergestellt werden. Neben den geometrischen Eigenschaften der sphärischen Trägermaterialien wurden ebenfalls die mechanischen (Abriebfestigkeit und Bruchfestigkeit) bzw. die Textureigenschaften (BET-Oberfläche, Porenvolumen und Porenradienverteilung) der hergestellten Formkörper charakterisiert. Dabei wurden unter optimierten Bedingungen Bruchfestigkeiten von 43 N/mm erhalten. Die Textur konnte in einem Bereich für die BET-Oberfläche zwischen 140 und 235 m2/g-1 bzw. für das Porenvolumen zwischen 0,44 und 1 ml/g-1 gezielt eingestellt werden. Zur Herstellung geträgerter Goldkatalysatoren wurde eine Deposition-Precipitation-Methode mit Harnstoff (DP-Urea) als Fällungsmittel verwendet. Die Aktivität der Katalysatoren wurde in Abhängigkeit der Katalysatormenge, der Glucosekonzentration, des Trägermaterials, des Katalysatordurchmessers und des Oxidationsmittels untersucht. Dabei konnten Aktivitäten von bis zu ~900 mmol/(min gAu). Weiter konnte bei der Glucoseoxidation eine ~100 %ige Selektivität bei ~ 100 % Umsatz festgestellt werden. Weiterhin wurden die entsprechenden Katalysatorwirkungsgrade der hergestellten Goldkatalysatoren experimentell und theoretisch bestimmt. Für die Untersuchung der Langzeitstabilität wurden verschiedene Katalysatoren in der kontinuierlichen Glucoseoxidation mit Sauerstoff eingesetzt.

The aim of this work was the development of technologies for the preparation of spherical alumina particles with diameters smaller 400 µm and the preparation of spherical supported gold catalysts for the application in D-glucose oxidation. Concerning the preparation of spherical support materials a sol gel method was combined with jet cutter technology. This combination enabled the preparation of exact spherical alumina particle with a narrow particle size distribution and diameters between 50 - 400 µm. Further the mechanical (abrasion and breaking strength) and textural properties (BET surface area, pore volume and pore size distribution) of the prepared spherical support materials were investigated. With optimized conditions breaking strengths of 43 N/mm were achieved. The BET surface area and the pore volume could be adjusted between 140 - 235 m2/g-1 and 0,44 - 1 ml/g-1. For the preparation of supported gold catalysts a deposition precipitation method with urea (DP-Urea) as precipitation agent was used. The catalyst activity was investigated in dependency of the catalyst amount, the glucose concentration, different support materials, the catalyst diameter and the oxidation agent. Catalyst activities up to 900 mmol/(min gAu) were reached with a selectivity of ~100 % towards the main product gluconic acid. Further the effectiveness factors were experimentally determined and compared with calculated values. Beside catalysts activity testing the long term stability of several self prepared gold catalysts was investigated in continuous glucose oxidation with oxygen as oxidation agent.

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Jarzombek, Peter: Entwicklung und Charakterisierung von sphärischen gamma-Al2O3-Formkörpern und deren Anwendung als Trägermaterial für Goldkatalysatoren. 2010.

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