Magnetismus und Metall-Isolator-Übergang in FeSi und FeGe: Ab-initio-Untersuchungen der elektronischen Struktur

Neef, Matthias

Ziel dieser Arbeit war, durch eine systematische Untersuchung verschiedener Ab-initio-Verfahren eine verbesserte Beschreibung der elektronischen Struktur von FeSi und FeGe zu erreichen. Dabei wurden die strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie und der Hartree-Fock-Methode (HF-Methode) berechnet. Als Austausch-Korrelationsfunktional wurde neben den Standardfunktionalen, ein LDA- und das PW91-Funktional, auch das Hybrid-Funktional B3LYP verwendet. Über das B3LYP-Funktional und die HF-Methode war ein systematischer Vergleich insbesondere im Hinblick auf die Rolle des nicht lokalen Austausches möglich. Unter Berücksichtigung aller Elektronen wurden sowohl Rechnungen mit als auch ohne Spinpolarisation durchgeführt. Die Beschreibung der Einteilchenwellenfunktion erfolgte über eine lokale Basis von Gauß-Orbitalen. Neben einer vollständigen Geometrieoptimierung wurde auch die experimentell bestimmte Geometrie betrachtet. Es ergaben sich Aussagen zum Wechselspiel zwischen Hundscher Kopplung, Hybridisierung und Kristallfeldaufspaltung. Zentrales Ergebnis ist die itinerante Beschreibung von FeSi als einen Halbleiter in der Nähe einer ferromagnetischen Instabilität. Die Berücksichtigung des nicht lokalen Austausches führt zu einem metastabilen magnetischen Zustand knapp oberhalb des unmagnetischen Grundzustandes. Durch die Verwendung des Hybrid-Funktionals ergibt sich ein Metall-Isolator-Übergang 1. Ordnung für große Gitterkonstanten: FeSi geht bei Vergrößerung der Gitterkonstante von einem unmagnetischen Isolator in ein magnetisches Metall über. Die betrachteten Standardfunktionale hingegen zeigen einen Übergang 2. Ordnung. Ähnliches Verhalten wird bei der isostrukturellen Verbindung FeGe gefunden. In diesem System ergeben die Rechnungen einen Übergang vom Metall zum Isolator unter Druck. Für FeSi wurden auch die Spektralfunktionen berechnet und mit Experimenten verglichen.

The purpose of this work was to obtain an improved description of FeSi and FeGe by a systematic investigation of different ab inito procedures. The structural, electronic and magnetic properties were computed with the help of the density functional theory and the Hartree Fock method (HF method). Among the standard functionals, a LDA and the PW91 functional, the hybrid functional B3LYP was also used for the exchange correlation functional. Via the B3LYP functional and the HF method a systematic comparison was possible, in particular regarding the role of the non-local exchange. Calculation were accomplished considering all electrons with spin polarization and without spin polarization. The single particle wave function was described by a local basis using Gauss orbitals. In addition to a full geometry optimization the experimentally determined geometry was also considered. The calculations resulted in statements of the interrelation between Hunds coupling, hybridizing and crystal field splitting. The central result is the itinerant description of FeSi as a semiconductor in the proximity of a ferromagnetic instability. The consideration of the non-local exchange yields a meta stable magnetic solution slightly above the non-magnetic ground state. The use of the hybrid functional tends to a 1st order metal insulator transition for large lattice constants: FeSi changes with increasing the lattice constant from a non-magnetic insulator into a magnetic metal. The standard functionals under consideration however, show a 2nd order transition. Similar behavior is found for the iso-structural system FeGe. In this system, the calculations result in a transition from a metal to an insulator under the application of pressure. The spectral functions for FeSi were computed and compared with experimental results.

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Neef, Matthias: Magnetismus und Metall-Isolator-Übergang in FeSi und FeGe: Ab-initio-Untersuchungen der elektronischen Struktur. 2007.

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