Entwicklung und Charakterisierung von Edelmetallträgerkatalysatoren und Edelmetallnanosolen zur katalytischen Nitrat- und Nitritreduktion sowie zur Sorboseoxidation

Hähnlein, Marc Sascha

Das Verfahren der katalytischen Nitratreduktion (KNR) stellt ein effektives, selektives und nahezu rueckstandsfreies Verfahren zur Nitratentfernung aus Waessern dar. Nitrat und weitere Intermediate werden dabei an bimetallischen Pd-basierten Traegerkatalysatoren selektiv zu Stickstoff reduziert. Beim vergleichenden Einsatz von Ameisensaeure und Wasserstoff als Reduktionsmittel konnten im Hohlfaserdialysator-Schlaufenreaktor unter Verwendung von Ameisensaeure Selektivitaeten von ueber 90 bei der Nitratreduktion erreicht werden. In kontinuierlichen Versuchen unter stofftransportlimitierten Bedingungen zeigten insbesondere PdSn-Katalysatoren eine gute Langzeitstabilitaet. Kolloidale Sole oder Nanosole weisen im Vergleich zu Traegerkatalysatoren haeufig interessante katalytische Eigenschaften auf. Insbesondere Poly(vinylpyrrolidon) PVP stabilisierte Pd-Sole (Pd/PVP) zeigten eine hohe Selektivitaet bei der Nitritreduktion. Partikelgroesseneffekte konnten dabei ausgeschlossen werden. Die Vitamin C-Synthese nach REICHSTEIN und GRUESSNER beinhaltet als Intermediaerschritt die Oxidation von L-Sorbose zu 2-Keto-L-Gulonsaeure. Durch Traegerung eines Pt/PVP-Sols gelang es, einen Oxidationskatalysator herzustellen, der beim wiederholten Einsatz im Vergleich zu einem herkoemmlichen Pt-Traegerkatalysator eine deutlich verbesserte Langzeitstabilitaet aufwies. Als Grund dafuer wird eine hohe Affinitaet der Polymermolekuele zu den Metallnanopartikeln angenommen, die eine korrosive Abloesung offenbar zu verringern vermag.

The catalytic reduction of nitrate represents an effective, selective and almost residue-free process for the selective removal of nitrate from water. Nitrate and further intermediates like nitrite are selectively reduced to nitrogen on Pd-based bimetallic supported catalysts. The comparative use of formic acid and hydrogen as reductants for the nitrate removal with bimetallic catalysts immobilized in a hollow fiber dialyser loop reactor displayed high selectivity above 90 when formic acid was used. In continuous flow experiments under at least partly mass transfer-limited conditions, notably PdSn catalysts proved good long-term stability. Colloidal sols or nanosols often display interesting catalytic properties compared to supported catalysts. Especially poly(vinylpyrrolidone) stabilized Pd-sols (Pd/PVP) showed a high selectivity for the nitrite reduction. Particle size effects could be excluded. The industrial synthesis of vitamin C performed by the REICHSTEIN-GRUESSNER process includes the oxidation of l-sorbose to 2-keto-l-gulonic acid. After immobilization of a Pt/PVP sol, it succeeded to prepare an oxidation catalyst with improved long-term stability compared to a conventional supported Pt-catalyst, which was tested by the repeated use of the catalysts. The reason behind this is believed to be the high affinity of the polymer molecules i.e. the strong interaction between the polymer and the metal which seems able to prevent, or at least suppress a corrosive metal leaching.

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Hähnlein, Marc: Entwicklung und Charakterisierung von Edelmetallträgerkatalysatoren und Edelmetallnanosolen zur katalytischen Nitrat- und Nitritreduktion sowie zur Sorboseoxidation. 1999.

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